พระจุนทเถระ เป็นบุตรของวังคันตพราหมณ์ มารดาชื่อว่านางสารีพราหมณี ในตำบลนาลันทา แคว้นมคธ เดิมชื่อว่า จุนทะ เมื่อบวชในพระพุทธศาสนาแล้วหมู่ภิกษุมักเรียกท่านว่า “มหาจุนทะ”
ท่านเป็นน้องชายของท่านพระสารีบุตร ได้เป็นพุทธอุปัฏฐากองค์หนึ่ง เมื่อครั้งพระบรมศาสดาเสด็จไปปรินิพานที่กรุงกุสินารา ท่านได้อุปัฏฐากและติดตามเสด็จไปด้วย เมื่อพิจารณาตามประวัติและความเชี่ยวชาญแล้ว สันนิษฐานได้ว่า ท่านเป็นพระธรรมกถึกองค์หนึ่ง
เมื่อพระบรมศาสดาประทับอยู่ในพระเชตวันมหาวิหาร พระนครสาวัตถี ท่านเข้าไปกราบทูลถามทิฐิที่ประกอบด้วยคำของตนและถ้อยคำขงโลกว่า ภิกษุจะพึงทำอย่างไรดี จึงจะละทิฐิเหล่านั้นได้เด็ดขาด พระบรมศาสดาจึงทรงแสดงวิธีขัดเกลากิเลสให้ฟัง จึงเกิดความปลาบปลื้มใจอนุโมทนาภาษิตของพระพุทธองค์
เรื่องที่ท่านให้โอวาทแก่ภิกษุไม่ให้ภิกษุถือพวกถือเหล่ากัน ได้ยกเรื่องพวกภิกษุผู้เรียนคันถธุระกับพวกภิกษุผู้เรียนวิปัสสนาธุระตามปกติธรรมดา จะสรรเสริญแต่ฝ่ายข้างตน ติเตียนอีกฝ่ายหนึ่ง ท่านสอนไม่ให้ทำเช่นนั้น โดยให้สำเหนียกศึกษาว่า ตนจะอยู่ฝ่ายไหนก็ตาม ก็ให้พอใจในอีกฝ่ายหนึ่ง สรรเสริญคุณความดีของกันและกันทั้งสองฝ่าย
เมื่อท่านเป็นพระอรหันต์แล้ว ได้กล่าวสรรเสริญครูและการอยู่อย่างวิเวกไว้ “การฟังดี เป็นเหตุให้เจริญ การฟังเป็นเหตุให้เจริญปัญญา บุคคลจะรู้ประโยชน์ก็เพราะปัญญา ประโยชน์ที่บุคคลรู้แล้ว ย่อมนำสุขมาให้...”
เมื่อครั้งพระสารีบุตรเถระผู้พี่ชายไปนิพพานที่บ้านเดิม เพื่อโปรดมารดา พระจุนทเถระได้ติดตามไปด้วย และได้รวบรวมบาตรและจีวรพร้อมทั้งอัฐิธาตุของพระสารีบุตรเถระนำมาถวายพระบรมศาสดาด้วย